当前的世界环境

简介

多环芳烃（多环芳烃)被归类为对环境有害的有机化合物，除了其毒性和致癌性外，还具有已知的疏水和诱变特性(Hatch和Burton, 1999)。多环芳烃被列入欧洲共同体(EC)和美国环境保护署(EPA)的优先污染物清单(Anayakora)等艾尔。, 2005)。它们在环境中无处不在这主要是由于化石燃料的广泛使用。水体中多环芳烃(PAHs)的调查是环境质量评价的重要组成部分，它决定了水体污染状况及其对生态系统的影响。尽管多环芳烃的水溶性有限，但研究表明，水与多环芳烃污染的沉积物接触可导致水的四方性和毒性。地表水中受污染的沉淀物也是水生食物链中一个持续的污染源。多环芳烃对鱼类的毒性具有特别的意义，因为鱼类在人类及其食物链中占据着重要地位。许多多环芳烃即使是极少量的浓度也会通过鱼类加重，对人类构成潜在威胁，处于萎缩层次的顶端(Samantaet al。2002年和Maskaouiet al。, 2002)。

美国环保署目前将16种多环芳烃化合物列为水中优先污染物，并通常将这些化合物视为污染土壤和沉积物中的“总多环芳烃”(Liuet al。， 2001和穆斯塔法^一个, 2004)。这些多环芳烃可以根据环数分为低分子量多环芳烃和高分子量多环芳烃。低分子量(L)多环芳烃由两个和三个芳香环组成，即6个LPAHs。虽然高分子量(H)多环芳烃由四环、五环和六环组成，但它们是10 HPAHs (Viguriet al。, 2002)。16种多环芳烃按环数的命名、化学结构和缩写如图(1)所示。

多环芳烃污染可能来自热原源(有机物不完全燃烧、排放源和废气)或石油释放到环境中;岩源(Moustafa^一个, 2004)。多环芳烃进入环境后，通过大气运输或通过河流途径广泛分散，最终在土壤和水生沉积物中积累(Samantaet al。, 2002)。

Temsah湖是构成苦湖的水体之一，位于苏伊士运河北部，是一个总面积15公里的陆地围城²．湖的边界是伊斯梅利亚。这个湖是主要的水体，支持渔业和旅游业，雇佣了大量的当地居民，并提供了地区收入的重要部分。Temsah湖是城市的主要湿码头，一个小港口，也支持各种海洋工程，包括苏伊士运河管理局及其联合海事工程的维护工作。

过去几年来，生活质量、污染水平及其来源一直是当地政府关注的主要问题，因为从该湖(Tundo)收获的生物多样性和鱼类质量显著下降et al。, 2005)。

图(1):16 优先级的多环芳烃。 点击kere查看图

若干报告重新记录了Temsah湖及其海洋生物中各种污染物的污染水平，包括二恶英(Tundoet al。氯代烃、多氯联苯和多环芳烃(Ahmedet al。， 2001;赛义德和艾格鲁迪，2006)。Temsah湖暴露在各种脂肪族和芳香族碳氢化合物中，这些碳氢化合物来源于航运活动、压舱水、维修和海上工程et al。, 2005)。

目前仍缺乏关于Temsah湖水、沉积物和鱼类中多环芳烃含量和分布的信息。本工作的目的是调查多环芳烃的主要来源和确定其水平，以及个别多环芳烃的分布，以便建立最新的多环芳烃环境监测系统，为今后的多环芳烃污染水平研究和保护项目提供参考。

表- 1:抽样地点

网站	水	样品沉积类型	鱼
1	W1	S1	F1
2	W2	岩区	不代表
3.	W3	S3	F3
4	W4	S4	不代表
5	W5	岩区	不代表
6	将	岩区	不代表
7	支W7	S7	不代表
8	W8	S8	不代表
9	W9	S9	F9
10	W10	S10	不代表
11	W11	S11	季

材料与方法

样品位置

本研究于2005年8月在坦撒湖不同地点收集了11个地表水、8个地表水沉积物及4个鱼类样本。这些地点的名称和地理位置见表(1)和图(2)。

样品收集

地表水样本的收集使用窄颈硼硅酸盐玻璃瓶内衬特氟龙盖。用10%的盐酸将样品酸化至pH2，以防止在运输和储存过程中细菌的作用。表面沉积物(0-2cm)样本使用Van Veen抓斗采样器采集。来自各个站点的沉积物被充分混合，并储存在冰箱中预先清洗的罐子中，直到进行分析(里德曼)et al。, 2002)。从不同地点采集的鱼样本代表不同的水域，用干净的铝箔包好，然后在零下20度冷冻^oC直到分析。

图- 2:Temsah湖地图和采样点 点击kere查看图

采油

水样

用四氯化碳(CCl₄)根据穆斯塔法描述的方法^一个,(2004)。用重量法测定提取物中的TPH浓度(El-Tokhi和Moustafa, 2001)。

沉积物样品

沉积物干质量(dm)由热处理(在105温度下20小时)后的失重量确定^oC) (Margesinet al。, 2003)。在索氏提取装置中使用正己烷和二氯甲烷的混合物(1:1 v/v)对干燥的沉积物样品进行提取(Viguriet al。, 2002)。用重量法测定提取物中的TPH浓度(El-Tokhi和Moustafa, 2001)。

图- 3:用高效液相色谱法测定美国环保局列出的16种参考多环芳烃中单个多环芳烃的分布 点击kere查看图

鱼样品

鱼样品解冻后，将鱼鳃、肌肉和鱼皮切成小块，每个子样品在研钵中加入2g无水硫酸钠研磨。然后用60 ml正己烷/二氯甲烷混合物(1:1)v/v提取饼。混合物经过过滤，组织再被提取两次。有机溶剂组分经滤纸与2g无水硫酸钠混合过滤。然后使用旋转蒸发器将提取物减少到约2毫升。

皂化;将浓缩的鱼提取物(2ml)转移到圆底烧瓶中，加入100ml甲醇KOH水溶液。混合物回流3h。

皂化的物质被转移到分离漏斗。用150-200 ml甲醇-蒸馏水的混合物4:1 v/v定量冲洗圆底烧瓶。混合物被转移到分离漏斗和100ml n-加入己烷，然后漏斗摇3min。让层分离，然后有机层收集在另一个烧杯。用50ml正己烷重复提取水层，让层分离，丢弃水层。有机物层被收集起来，在旋转蒸发器中小心地蒸发到大约1毫升。(Meddleditchet al .,1977)。

图(4):提取油中多环芳烃的代表性HPLC图;Temsah湖的水、沉积物和鱼类样本 点击kere查看图

高效液相色谱分析“，

采用高效液相色谱(HPLC)模型Waters 600E，配备自动进样器Waters 717 plus和双波长吸收检测器Waters 2487，波长为254 nm，对所有样品提取油中的多环芳烃进行鉴定和定量。多环芳烃标准来自Supelco。操作条件如下(Laiet al。柱:Supelcosil LC-PAH, 15 cm x 4.6mm ID, 5 μ m粒径。流动相:乙腈/水高效液相色谱等级，梯度从50:50到100%乙腈。流量:梯度程序;0-2min, 0.2 ml/min，然后2-45min, 1.0 ml/min。

结果与讨论

美国环境保护署(Keet al。， 2002)使用高效液相色谱(HPLC)如图(3)所示。

表(2-a):单个多环芳烃在水样中的分布及其浓度(μg/l) 单击kere查看表格

从Temsah湖的水、沉积物和鱼类样品中提取的油进行了单个多环芳烃的定性和定量估计，具有代表性的模型样品如图(4)所示。

仔细检查HPLC色谱图可以发现，每个样品都有自己的分布模式，并且都含有大部分的目标化合物。表(2、3和4)对现有多环芳烃的简要鉴定揭示了LPAHs和HPAHs的存在。总的来说，在所有的水、沉积物和鱼类样品中，HPAHs的浓度高于LPAHs。众所周知，多环芳烃最重要的人为来源是岩石成因和热解，后者通常普遍存在于水生环境(Zakariaet al。2002年和Stoutet al。, 2004)。

表(2-b):用于区分岩石成因和热成因的多环芳烃参数 多环芳烃的起源 单击kere查看表格

特别是一些分子指标在确定多环芳烃的来源方面起着重要作用;低、高分子量多环芳烃的比值(Magiet al。， 2002)，或某些同分异构体的比例;例如:phen蒽和flourantherene/芘。它们是根据热力学稳定性来选择的(Tolosaet al。， 2004)，三环异构体中;苯酚的。在热力学上更稳定，它比Ant流行。支持成因。事实上，石油在四环异构体中通常表现出相当高的Phen/Ant比值;流感。热动力学稳定性不如Pyr。流感/ Pyr > 1;表示热解，Flu/Pyr<1表示多环芳烃的岩石成因。Baumard^a、bet al。，(1998)建议，只有同时评估Phen/Ant和Flu/Pyr比值才能防止对多环芳烃来源的误导性估计。根据德卢卡的说法et al。、(2005);岩石成因污染的特征是LPAHs(三环和四环融合)占优势，而热解多环芳烃占优势。但常用LPAHs: HPAHs比值作为风化指标(Bernardet al。, 1996;扎卡里亚et al。, 2001;穆斯塔法^bHwang and Foster, 2006)。

水样

在水样中检测到的多环芳烃的定性和定量分布没有特定的规律，而是相当不规则。它们的含量很高，在52.46-3393 g/l之间，高得惊人。一般情况下，样品的特征是六元环的浓度较高;Indeno(1,2,3-cd)芘，除样品W6外，均在501-3308.9 μ g/l之间，样品IP为15.22 μ g/l。我们还可以观察到，水样通常以Σ 6LPAHs: Σ 10HPAHs的低比率为特征，如表(2-b)所示，这可能是因为这些LPAHs化合物相对较高的挥发性，限制了它们在水中的居住，特别是在温暖的天气(Ahmedet al。1998年和扎卡里亚et al。, 2001)。

表(3-a):植物中单个多环芳烃的分布及其浓度(μg/Kg) 沉积物样品 单击kere查看表格

这也可能表明Temsah湖(Magiet al。, 2002)。样品W4、W7、W10和W11的Phe/Ant比值均为无穷大，这是由于样品中不含蒽，说明样品是纯岩石成因;4个样品的Flu/Pyr比值均为无穷大，这是由于样品中不含芘，表明其为纯岩石成因。造成这一结果误导的原因可能是风化或多环芳烃的热成因和岩石成因同时存在，因为排入湖中的污水的出口不同，而Temsah湖可接触到的潜在污染源和污染者也不同。样品W5和W6的Phe/Ant比值为零，这是由于Phe的缺失表明纯热原来源，流感/Pyr比值证实了这一点;W5和W6分别为无穷大和169。但是，对于样本W1;Phe/Ant值<1,Flu/Pyr >1，表明多环芳烃的致热性。样品W2和W9;Phe/Ant值> 1,Flu/Pyr < 1，提示多环芳烃的岩石成因。 For sample W3; Phe/Ant and Flu/Pyr values are close to one, indicating a mixture of petrogenic and pyrogenic origin of PAHs. On the other hand, sample W8 has a zero value for Flu/Pyr ratio and Phe/Ant value is close to zero, indicating also a mixture of petrogenic and pyrogenic genesis of PAHs. In conclusion, there are some discrepancies between the results obtained using the different parameters. The petrogenic genesis in Temsah Lake may result from the presence of some potential polluters such as dry docks and ships and tankers passing through the Suez Canal, also they may be due to the presence of dockyards and ship-maintenance works for example S.C.A. workshop yard Lake Temsah, El-Temsah Ship yard (private workshop) and Arab Cont. ship yard (Temsah Lake map, fig., 2). The high pyrogenic genesis is probably the result of the massive discharge of industrial effluents into the lake (Tundoet al。， 2004年)和周围的Forsain排水瀑布，有盖排水和El-Mahmasa排水，这是一个间接的主要卫生废水点(Temsah湖地图，图2)(Tundoet al。, 2004)。

表(3-b):用于区分岩石成因和热成因的多环芳烃参数 多环芳烃的起源 单击kere查看表格

沉积物样品

沉积物样品中检测到的多环芳烃的定性和定量分布没有特定的规律，而是相当不规则，其含量高得惊人，在585.9-8592.8 g/kg之间，如此高的浓度被认为是有毒的(Moustafa^b, 2004)。

表(4-a):鱼类样品中单个多环芳烃的分布及其浓度(μg/Kg) 单击kere查看表格

多环芳烃是海洋沿岸沉积物中的污染物，因为其疏水特性(水溶性介于10^－10和10^-13年mol/l)它们很容易吸附到悬浮微粒上(Raouxet al。1999年和德卢卡et al。, 2005)。与溶解的多环芳烃相比，这种形式的多环芳烃具有更持久的生物降解能力(Chiouet al。, 1998;Socloet al。2000年和德卢卡et al。, 2005)。这就解释了为什么S3、S8和S9样品中它们在沉积物中的浓度可能高于上覆水柱中的浓度。一般来说，所有采集的沉积物样品都以高浓度的六元环为特征;茚(1,2,3-cd)芘，在408.5-8373.3 μ g/kg之间。样品S3含有高浓度的芴和芘;分别为230 μ g/kg和158 μ g/kg。样品S8和S9的特征是高浓度的苯并[ghi]苝;分别为700 μ g/kg和185.99 μ g/kg。所采集的沉积物样品总体上以低浓度的二芳环化合物为特征;除浓度为137µg/L的样品Σ 11外，其余均为萘，且除浓度为S3和S10的样品外，均为低浓度的三芳环化合物; 321.5µg/kg and 130.3µg/kg, respectively. Weathering causes considerable changes in the chemical and physical properties of spilled oils as well as the PAHs (Zakariaet al。, 2001)。由于蒸发、溶解和生物降解，低分子量多环芳烃被认为有选择性地消失。随着风化作用的增加，6LPAHs的总和减少，这使得Σ6LPAHs: Σ10HPAHs参数对探测起源无效。另一方面，它可以用来比较样品的风化作用(Zakaria等艾尔。, 2001)。所获得的数据显示Σ6LPAHs: Σ10HPAHs如表(3-b)所示，说明所有沉积物样品都受到不同程度的风化作用。基于此的;风化作用可以解释所有样品中Naph浓度的降低，S11样品受风化作用的影响最小。考虑到多环芳烃的不同来源;这些来源在海洋沉积物中引起了不同的化学行为;例如，热解多环芳烃与沉积物的相互作用和抗生物降解能力高于岩石多环芳烃(Gustafssonet al。， 1997年和王et al。， 2006)，这可以解释所有采集的沉积物样品中HPAHs的浓度高于LPAHs。关于Phe/ Ant比值;样品S1和S4均< 1,Flu/Pyr >1，表明多环芳烃为热原性物质。但对于样本;S3和S9 Phe/Ant比值< 1,Flu/ Pyr < 1，表明多环芳烃是岩生和热生的混合成因。样品S7、S8和S11;由于没有蒽的存在，Phe/Ant比值为无穷大，表明其纯粹是岩石成因，反之亦然;关于样品S8和S11的Flu/Pyr比值，它们也有无穷大的值，这是由于不含芘，对于样品S7, Flu/Pyr比值为490;表明纯岩石成因。这种结果上的误导可能是由于风化作用或多环芳烃的热成因和岩石成因同时存在，因为排放到湖中的污水的出口不同。

表(4-b):用于区分岩石成因和热成因的多环芳烃参数 多环芳烃的起源 单击kere查看表格

鱼样品

在鱼类样品中检测到的多环芳烃的定性和定量分布也没有特定的规律，而是相当不规则。各种报告都指出，在鱼(cochieriet al。, 1990;Al-Yakoobet al。1993年和艾哈迈德et al。, 1998)。瓦拉纳西et al。，(1989)从鱼类对多环芳烃的吸收、接触水平和途径、环境因素、盐度以及物种、年龄和性别的差异等方面解释了这些不规律。此外，实验室研究表明，所使用的提取和分析方法可能高估或低估鱼样品中的浓度(5月15日)et al。1982年和艾哈迈德et al。, 1998)。总体而言，本研究涉及的鱼类样品中多环芳烃的浓度较高，这可以解释Temsah湖鱼类数量下降的原因。艾哈迈德也提出了类似的看法et al。2001年，并报告了高污染水位是导致湖泊生物多样性和鱼类质量下降的主要原因。所有采集的鱼类样品均存在高浓度的六元环化合物茚(1,2,3-cd)芘;在1013.9 ~ 4122.2 μ g/kg之间。样品F1和F9的特征是存在高浓度的六元环化合物苯并[ghi]苝;分别为1224.2 μ g/kg和600.0 μ g/kg，而F3和F11样品中未发现。样品F1和F3的Phen/Ant比值接近1，表明多环芳烃为岩石成因和热成因的混合物。Flu/Pyr<1表明多环芳烃的岩石成因高于热成因。但对于F9和F11样品;由于没有Phen, Phen/ Ant比值为零，表明纯粹是岩石成因，Flu/Pyr比值<1证实了这一点，这可能是因为它们靠近船厂和船舶维修工厂(Temsah湖地图，图2)，石油和其他污染物泄漏可能是多环芳烃如此高浓度的原因(Tundo)et al。, 2004)。

还可以观察到，鱼类样品的Σ6LPAHs: Σ10HPAHs的比值普遍较低，如表(4-b)所示，这被认为是这十种HPAHs严重毒性的一个非常严重的警报。已知几种多环芳烃是潜在的人类致癌物;这些包括苯并[a]蒽、苯并[b]氟蒽、苯并[a]芘和苯并[ghi]苝(Guillenet al。， 2000年和Anyokora,2005)。这些化合物对健康的危害已经被几位作者(Pereraet al。1988年和肖基特et al。, 1993)。许多作者(Xu和Fang 1988和Speer)也研究了环境样品(沉积物、水和鱼)中这些化合物的存在et al。, 1990)。

结论

对Temsah湖的水、沉积物和鱼类样本中多环芳烃的定性和定量评估表明，它们受到多环芳烃污染的严重影响，这是一个问题，因为它们容易引发陆地和水生生物区系的致癌和或诱变效应。这些结果有助于更好地了解多环芳烃的分布情况，并进行现场验证，为评估和追踪Temsah湖的污染教唆提供了技术基础。

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