当前世界环境

介绍

在过去的几十年里，快速的城市化增加了人类对能源和食物的需求，这极大地影响了氮循环。惰性N₂气体通过人为过程转化为活性形式，例如化石燃料燃烧、肥料制造、污水处理、生物质燃烧等。根据几项研究，活性氮的增加会导致氮循环失衡，¹土壤酸化,²生物多样性的丧失;^{3 - 4}生态系统的富营养化⁵等。

气态氨(NH_3.)是主要的碱性微量气体，对大气中总活性氮有重要贡献，并影响降水、云水和空气中颗粒物的整体酸度。^{6 - 9}它的沉积改变了二氧化硫和二氧化氮排放的运输寿命和沉积模式。^{10 - 12}在城市背景下，NH_3.作为中和酸性物质如HNO的前体起着至关重要的作用_3.、HCl、H₂所以₄在大气中作为化学汇生成铵盐，构成细态次生气溶胶(直径< 2.5µm)。NH_3.成为城市空气中硝酸盐气溶胶的主要来源(公式1)。¹³

HNO_3.(g) + NH_3.(g)↔NH₄没有_3.(s)……（1)

城市地区的空气质量与氨化气溶胶有直接关系，但它们的前体尚未得到很好的量化。¹⁴释放NH_3.汽车尾气是造成城市空气中氨负荷的主要原因。由于三元催化剂在减少氮氧化物排放方面的效率不断提高，以及柴油车辆中选择性催化还原(SCR)系统的引入，这一问题得到了证明。^{15 - 16岁}

NH_3.与病态建筑综合症的联系

所有室内建筑都“沐浴”在外部环境中。它意味着封闭结构内部的空气是外部空气的延伸，其质量会随着外部空气的变化而变化，这取决于结构的渗透性、污染物的性质和其他因素。¹⁷NH_3.与病态建筑综合症(SBS)直接相关，SBS使员工的工作环境不安全。在城市地区，NH_3.是由建筑材料、制冷装置、化学储存、家用清洁剂、烟草烟雾等贡献的。暴露于高浓度的硝酸钾中_3.可能引起头痛、恶心和眼睛、鼻子、喉咙和皮肤的灼烧感。NH_3.已被证明是与肝衰竭和遗传性尿素循环酶紊乱相关的神经病理生理学的关键参与者。¹⁸高氨血症也可引起脑功能障碍，包括广泛的神经精神和神经症状。虽然室内NH_3.这不是一个广泛研究的现象，但一些报告证实了它的发生和对健康的不利影响。北京的一项研究表明，室内空气污染是由NH引起的_3.新建公司办公室的混凝土中释放的苯。¹⁹室内NH浓度较高_3.(3-6 ppm)在新建的北京办公室测量，并与该公司在斯德哥尔摩的参考办公室(用作对照)(<0.1 ppm氨)进行比较。与斯德哥尔摩参照组不同，北京办公室的员工对工作满意度较低、工作压力较大的抱怨比例更高。Meininghaus等人。^20.NH报道_3.浓度高达312µg/m^3.在一所法国学校上课。学校的一些教师和学生抱怨出现头痛、眼睛干涩、上呼吸道刺激等症状。使用毒理学参考值(TRV)来计算暴露于所研究污染物的风险。如果污染物浓度低于其TRV，则不被视为对所研究的健康终点有风险。对于非致癌性化合物，TRV是基于急性接触后产生的感觉刺激症状，北欧建筑法规委员会的限值被用作NH案例的指导原则_3.(4000µg / m^3.）.然而，由于NH而产生感觉刺激的风险_3.在这项研究中被发现可以忽略不计。还根据OEHHA/INDEX值提出的暴露限值和人群对某一化合物的实际暴露量，通过推导安全边际(MoS)进行了健康风险评估。²¹得到NH的MoS_3.在芬兰的暴露意味着该国的健康风险可以忽略不计。不管它的起源是什么，NH_3.如果超过安全限度，则可能对囚犯的环境和健康产生重大影响。

NH的主要来源_3.在印度

NH_3.世界上大部分地区都没有对排放进行管制。在NH的源区中_3.在南亚，热点地区之一是印度-恒河平原，那里人口密集，拥有高产、肥沃的农田和充足的牲畜。化肥的大量使用和牲畜粪便的充分利用导致大气中氨的浓度非常高。农田的灌溉活动与施肥和氨释放的周期有关。印度是农业用地面积第二大的国家，2012年化肥消费量为16.8 Tg。²²由于印度的热带气候，像NH这样的挥发性气体_3.从农田、植被覆盖下的土壤、垃圾填埋场、化石燃料燃烧等容易在大气中蒸发。此外，工业化和服务业是NH的其他来源_3.诸如制冷装置、车辆排放、制造过程、人为活动等排放在城市地区发挥着重要作用。²³印度没有任何控制NH的政策_3.排放物和活性氮种类。NH_3.排放和沉积收支平衡也显示出巨大的差距，表明需要对NH进行综合研究_3.在印度。²⁴新德里是印度北部最重要的城市，在印度的地理地图上，它的两侧是农业密集的邦，如北方邦和哈里亚纳邦。由于大气中污染物的扩散以及自身不断增长的污染源，位于这个位置的德里处于污染的接收端。本研究旨在测量室内NH的丰度和季节变化_3.在人口稠密的首都德里的两个选定地点，两个城市家庭有自己的鲜明特征，如人为活动、动态室内源、土地覆盖和土地利用模式、植被覆盖等方面的潜在差异。

方法

据了解，很少有研究强调室内氮化氢浓度_3.在全球范围内。²⁵缺乏足够的文献报道室内NH的上升_3.然而，在印度的背景下，各种报告已经很好地确立了户外NH_3.集中在德里的城市景观。^代谢途径本研究的目的是研究室内NH的丰度和变化_3.，基于对选定的德里城市家庭的当地和季节影响。此外，与目前室内NH相关的毒理学风险评估_3.进行了浓度测定。为此，NH_3.从2017年7月至2018年6月，每月在两个家庭内测定浓度。

网站描述

德里占地1484平方公里。它是印度的首都，人口不断增长，超过2500万。它位于北纬28°-24 ' -17 "和28°-53 ' -00 "，东经76°-50 ' -24 "和77°-20 ' -37 "之间。在本研究中，在德里的Mayapuri和Dwarka地区选择了两个家庭(Dwarka家庭，DH和Mayapuri家庭，MH)作为采样点(图1)。这两个城市地区都有自己独特的特征，这使得它们适合进行本研究。它们在这些领域的具体特点讨论如下:

Mayapuri

这是一个靠近德里西部的地方。Mayapuri的坐标为北纬28°37' 46 "和东经77°7' 39 "，主要是一个工业化地区，拥有有限的居民区和Tihar监狱。Mayapuri支持生产重金属和轻金属，化学品，处理厂和金属垃圾场等大型工业设施。汽车服务在这个地区很普遍。回收金属废料和销售汽车零部件是Mayapuri的热门商业活动，使其成为印度最大的汽车和工业零部件市场中心之一。总的来说，这个地方现在是住宅单位(DDA和私人)，商业和工业服务的组合。

Dwarka

它位于德里的西南地区。德瓦尔卡的坐标是北纬28°35' 31 "和东经77°2' 45 "。它是首都高度规划和开发的住宅郊区之一，附近有英迪拉甘地国际机场。该地区是典型的住宅用地类型，附近有NH-8和Najafgarh公路的机动车排放。

图1:卫星图显示分别位于Mayapuri和Dwarka地区的两个采样点。 点击此处查看图

表1描述了两个代表性家庭的特征，DH和MH，这两个家庭分别在德里的Dwarka和Mayapuri地区被选为本研究的采样点。

表1:抽样点住户特征。

站点室内特点	矮人家庭(DH)站点	Mayapuri家庭(MH)遗址
建筑特点:
建筑年代	Ì´20年	Ì 40年
采样点高度(距地面)	Ì离地面50英尺。	Ì’离地面30英尺。
屋面及墙体建筑材料	砖块和混凝土。	砖块和混凝土。
在墙上画画	乳胶漆	粉饰
通风
类型	自然通风(例如门、窗) 机械通风(仅限吊扇)	自然通风(例如门、窗) 机械通风(仅限吊扇)
交叉通风	现在	现在
中央供暖/制冷系统	缺席	缺席
附近的特性
交通	越来越少	高频率
花园/公园	公共公园和花园。	缺席
附加车库	缺席	缺席
室内生活
家庭规模	4名成员(均为成人)	5名成员(均为成人)
厨房使用的燃料类型	液化石油气	液化石油气
家用清洁剂	使用家用清洁剂，如马桶清洁剂、地板清洁剂、玻璃和窗户清洁剂等。	使用家用清洁剂，如马桶清洁剂、地板清洁剂、玻璃和窗户清洁剂等。
家具的类型	木制和泡沫家具	木制和泡沫家具
烟草烟雾	缺席	缺席
家庭对食物的偏好	严格素食主义者	素食者和非素食者

抽样方法

NH_3.在流量计的帮助下，以1 LPM的速率使用小容量泵收集。空气通过开放式过滤器包吸入，并通过硅管连接到含有吸收溶液的冲击器。铵气溶胶不会溶解在吸收溶液中，因为它们沉积在聚四氟乙烯过滤器(47mm直径)上，安装在开放式过滤器包上，在整个组件的前面。²⁶吸收液25mM H₂所以₄用于收集NH_3.．采样时间为2017年7月至2018年6月，采样时间为白天8小时(上午9:00至下午5:00)，采样时间为每月7天。NH取样_3.由于一些问题，无法在2018年4月在两个地点完成。

化学分析

NH_3.在实验室用紫外-可见分光光度计用吲酚蓝法对两个地点获得的样品进行了分析。采用五氰硝基高铁酸钠催化苯酚-次氯酸盐与nhh反应制备吲哚酚蓝染料_3.在碱性溶液中。颜色强度与NH的含量成正比_3.存在于样品中。在630 nm波长处测定了所得铵离子络合物的强度。

结果与讨论

室内NH水平_3.

室内NH_3.浓度范围为1.3 ~ 241.2µg/m^3.在32.5 ~ 254.5µg/m之间^3.在卫生署网站上。表2显示了NH的描述性统计_3.在两个选定的地点。NH的平均值_3.分别为57.2和102.5µg/m^3.，平均值的差异与两个地点的潜在室外因素以及动态室内源有直接关系。MH地盘位于工业区附近，住宅及商业活动有限。它与卫生署地盘有很大的不同，后者是一个典型的家庭在一个精心规划的住宅区。室内NH源_3.是室内整体气相浓度的重要贡献者。^{29 - 30日}NH_3.家庭中的浓度可归因于室内来源，如清洁剂、烹饪、吸烟、囚犯的代谢活动等，以及影响环境NH的显著变化的室外特征，如土地覆盖和土地利用模式、邻里的人为活动、植被覆盖、大气化学、温度等_3.空气中的水平。表3给出了室外NH排放源清单_3.在室内采样点、MH和DH周围。据报道，大多数印度网站都有丰富的免费可用的NH_3.在大气中。²⁶高浓度的气态NH_3.在城市场所，与人口增加、人为活动和缺乏适当的卫生设施直接相关。NH_3.从不同的排放源没有发现相似的浓度的反酸性物质的中和导致不完全滴定NH_3.在周围空气中，因此它的气相在空气中很普遍。²⁶室内NH浓度_3.通常比室外浓度高，因为在室内装置中，平衡被推向气相(方程1)。^32-33

表2:室内气态NH描述性统计_3.水平(µg / m^3.)。

参数	MH网站	DH网站
的意思是	57.2	102.5
中位数	42.0	78.8
最低	1.3	32.5
最大	241.2	254.5
天数	77	80

表3:NH源库存_3.分别在卫生署和卫生署附近的Dwarka和Mayapuri地区的不同室外污染源排放。(Source-31)

区域		Dwarka	Mayapuri
INDUTRIAL部门	行业类型	na - 德瓦卡是一个没有工业的居民区。	Mayapuri一期和二期的各个行业: 工程学- 67 化学- 19 冶金- 56 橡胶- 39 纺织品- 16 塑料- 25 食品和药品- 3 其他- 100 总数- 325
国内行业	NH的国内来源3.	建筑材料及油漆 吃剩的食物和废料。 在盆栽植物、公园和花园中添加的肥料	建筑材料及油漆 吃剩的食物和废料。
污水/污水处理	污水处理厂的排放	位于德瓦尔卡16D区的1个污水处理厂(Pappankalan STP)。	12个来自不同行业的污水处理厂。

图2为室内NH_3.在整个取样月份中，DH点的浓度仍高于MH点。两个家庭的室内特征已在表1中讨论了NH的主要室内来源_3.被鉴定为囚犯的代谢活动，清洁剂，烹饪，偏好含有高蛋白含量的非素食等。我们可以假设两个城市家庭的家庭结构和生活方式非常相似，排除一些可能或多或少对NH排放产生相似影响的方面_3.在家庭内部。室内NH值较高_3.卫生署场地的排放量较MH场地的排放量多，除两个场地的住户排放外，还可归因于许多周围因素。Dwarka是德里的一个住宅郊区，在混凝土建筑和家庭之间有很高的绿色覆盖面积，作为我们的采样地点，周围有许多市政公园，树木和植被。来自周围土壤的挥发物可能对室内NH有贡献_3.在卫生署地盘排放的废气。NH增加_3.排放已知是由农业来源造成的，而在城市地区这种可能性较小。然而，不能排除在卫生署场地周围的公园、树木和家庭植物上间歇性施肥的可能性。此外，靠近纳贾加尔排水渠及其分支积聚了大量死亡和腐烂物质，可能会增加周围空气中气态氨的水平，尤其是在季风期间。在大多数采样日(2017年7月至2018年6月)，室内NH_3.卫生署的水平持续偏高，除了在季风季节的某些日子有个别个案_3.MH站点的水平高于卫生署站点。虽然室内NAAQS没有由印度中央污染控制委员会(CPCB)定义，但我们已经尝试使用CPCB定义的环境空气限值。环境NH的最大限值_3.(24小时)规定为400µg/m^3.而本研究的记录值远低于此值。较高的室内NH_3.与MH位点相比，DH位点的水平记录了NH的增加_3.发生在DH站点，仅具有住宅特征。室内NH水平直线下降_3.可归因于该地点的工业环境。从工业和其他来源释放的酸性物质与NH结合_3.这些氧化还原滴定转化NH_3.转化为氨化的气溶胶形式，从而减少其在环境空气中的气相存在。

图2:室内NH的月变化3.两个采样点的浓度。 点击此处查看图

室内NH的季节变化_3.

室内NH浓度最高_3.的月平均值分别为212.4和151.2µg/m^3.分别在卫生署和医院的网站。先前的研究表明，季风在北半球表现出过度_3.由于高湿度和温度、潮湿条件、死亡和腐烂的有机物排放等因素造成的浓度。²⁶在季风后的10月，NH急剧下降_3.浓度降至38.5µg/m^3.77.4µg/m^3.分别在医院和卫生署的网站。由图3a和3b可知，室内NH_3.在冬季，DH和MH的浓度都没有明显的增加，这意味着温度的降低不利于室内NH_3.．随着夏季的临近，北半球_3.在3月、5月和6月，DH站点的水平逐渐增加(图3a)，这可归因于NH的高挥发性_3.在室内温度升高和室外当地来源，如周围覆盖着植被、树木和大型公园的土壤。在图3b中，由于MH站点附近没有天然绿化，没有观察到类似的趋势，但在6月份突然增加(78.3 μ g/m)^3.)，这可能是由于夏季干燥后，六月下旬季风开始。室内NH的季节贡献_3.水平用饼状图绘制(图4a和4b)。在卫生署地点，季风季节(7至9月)所占比例最高，为41%，其次是夏季(3至6月)，占22%。然而，季风后季节(10月)和冬季(11月至2月)的变化不明显，分别为19%和18%。另一方面，在MH站点，季风季节的贡献较高，为51%，但其余季节(夏季为16%，季风后为17%，冬季为16%)没有明显的季节变化。据报道，在较高的相对湿度(50%以上)和温度下，室内NH_3.与寒冷和干燥的月份相比，浓度更高。³⁴图5显示显著的R²在相对湿度和气体NH之间的值_3.分别为0.66和0.70。

图3 (a)室内NH3.的浓度。虚线表示平均值，实线表示框内的中位数或第二个四分位数值。箱形图表示25-75th百分位。圆圈表示离群值。 (b)室内NH3.在采样月份的DH浓度。虚线表示平均值，实线表示框内的中位数或第二个四分位数值。箱形图表示25-75th百分位。 点击此处查看图

图4：NH的季节变化3.a) DH和b) MH位点的丰度 点击此处查看图

图5:相对湿度与气态NH浓度的关系3.a) MH b) DH。 点击此处查看图

室内NH刺激电位(IP)和安全裕度(MoS)的计算_3.

Meininghauset al .,^20.使用毒理学参考值(TRV)来计算急性接触污染物的风险(见引言)。非致癌性NH的刺激潜能_3.表示污染物浓度除以其TRV(4000µg/m)的比值^3.）.我们用同样的方法来评估NH的风险_3.暴露量用公式2表示在不同季节卫生署和医院地点短期暴露后的健康风险(如有)。

IP = c_年代/ TRV ........（2）

在那里,IPNH的刺激潜能是多少_3.解析:选C_年代是NH的平均浓度_3.而TRV是NH的毒理学参考值_3.(4000µg / m^3.）.表4显示了NH的IP值_3.在不同的季节。很明显，NH的IP比_3.的数值均小于1，表明室内NH不存在急性健康风险_3.以目前浓度暴露。

表4:不同季节对NH的刺激潜力_3.在卫生署和医院的网站

	季风	Post-Monsoon	冬天	夏天
知识产权年代(卫生署网站)	0.041	0.019	0.018	0.022
知识产权年代(MH现场)	0.028	0.009	0.008	0.008

长期室内接触NH的风险特征_3.可以使用MoS(安全边际)概念来计算。²¹MoS是在动物中不产生可测量影响的暴露极限(EL)(基于描述适当毒理学最终极限的主要研究)除以人类暴露极限(E)的比率，由公式3给出。²¹

MoS = EL / E ......（3）

EL表示NH_3.是300µg/m^3.．根据NH的年平均浓度_3.方程3为气态NH的MoS值_3.在DH和MH站点的暴露量分别为2.9和5.2。在我们的研究中，在DH和MH两个采样点的E值远低于OEHHA毒理学限值(EL)，因此在我们的两个采样点获得的MoS都大于1，这意味着目前的NH与室内健康危害无关_3.浓度。

室内NH危害系数_3.

非致癌物剂的危害商数(HQ)可定义为可能的年平均每日接触某种物质(E)与吸入接触参考浓度(低于该浓度不太可能发生不利健康影响的水平)之比。E可由式(4)计算。³⁵

E = c. ir × ed / w × (d /7) ×(周/52)...... (4)

式中，C为浓度，单位为(mg /m^3.)的污染物(NH_3.在这种情况下，IR为成人的吸入速率(0.83 m^3./ h);ED为暴露时间，W为成人平均体重，D为每周暴露天数，WK为一年暴露周数。DH和MH位点的E值为12.1 × 10³6.7 × 10³毫克/公斤/天。

关于在NH中使用RfC_3.0.5 mg/m^3.NH总部_3.在DH和MH位点分别为0.40和0.22。两个室内站点的HQ值均<1，危害可忽略不计。

NH的毒理学限度_3.这里使用的数据来源于在世界发达地区进行的研究。然而，在一个快速发展的国家，它们对室内城市设置的重要性需要得到充分的理解。这里是室内NH浓度_3.比发达国家的住宅楼高得多。印度大多数室内空间的空气，如学校、住宅等，都是室外空气的延伸，因为室内环境由于自然通风而不断受到室外环境的影响。³⁶在印度，在建造房屋的过程中，重点应该放在适当的通风上;对于通风不良的房屋，应考虑在炉灶上方开窗和通过门进行交叉通风等措施。³⁷虽然室内的浓度高于室外的浓度，但污染物的积累直到达到有毒限度，这是通过门窗不断交换新鲜空气，经常稀释室内空气来防止的。在发展中国家的贫困地区，空间狭窄、通风不足、人口密度高、使用传统烹饪燃料或环境卫生较差的住宅中，空气质量差是相当普遍的。农村居民在生物质燃料使用过程中平均24小时颗粒物暴露量为231±109 mg/m^3.在印度南部。³⁸室内NH_3.在这些情况下，浓度可能会超过可接受的限度，这对居住者是危险的，需要进一步研究。

表5:室内空气NH比较_3.浓度分布在世界各地。

国家	网站	NH3.(µg / m3.）	参考
芬兰	新建住宅	20	34
芬兰	办公大楼	1-49	39
克罗地亚	在化肥厂附近	32 - 352	40
法国	学校建筑	312	20.
中国	天津新建的学生宿舍	300 - 373	25
印度	新德里德瓦尔卡的家庭(城市住宅)	32.5 - -254.5	本研究
印度	新德里Mayapuri的一户人家 (城市-工业及住宅)	1.3 - 241.2	本研究

室内NH比较_3.浓度在世界各地的不同地点

表5室内空气NH比较_3.浓度分布在世界各地。不同的环境和室内生活条件导致不同的室内NH_3.在全球范围内。印度的亚热带条件有利于较高的NH_3.与较冷的国家相比，周围空气中的浓度。此外，发达国家的生活条件和卫生安排较好，室内环境中氨的释放较少。

结论

一个简单的事实是，与室外空气相比，人们呼吸的室内空气更多，室内空气污染研究具有明确的相关性。室内NH报告_3.污染很少出现。目前的研究揭示了NH的丰度_3.在两个对比鲜明的家庭中，代表了德里生活环境的住宅和工业特征。结果显示了室内NH的季节性变化_3.自然通风住户的水平。除了或多或少常见的室内NH源外，家庭室外环境也存在显著的潜在差异_3.在房子里。DH位点对NH的贡献较大_3.与MH站点相比，两个站点的NH均最高_3.集中在季风季节。对于像印度这样的亚热带国家，季风和夏季提供了更大的NH可能性_3.由于腐烂和NH挥发增加而释放_3.在更高的温度下。在MH站点没有观测到主要的季节变化(季风期间除外)，这可能是由于其工业化环境中碱性NH_3.很快就被中和了。NH的风险特征_3.使用急性和慢性暴露的相关毒理学限值的两个家庭显示室内NH_3.不会对囚犯的健康构成威胁。尽管目前的NH水平_3.在选定的地点没有危害，但在适当的时候可能对人类健康产生深远的影响，在生活条件差的欠发达拥挤地区，情况可能更糟。因此，对室内NH的研究更加全面_3.发展中国家和全世界都需要它的影响。

确认

我们非常感谢DST PURSE的财政支持。我们也要感谢JNU为开展这项研究提供了基础设施。作者Ankita Katoch衷心感谢CSIR-UGC颁发的青年研究奖学金。这项研究是印度DRS-Net(学生沉积研究网络)的一部分。

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